1961	Εγκαινιάζει τις λεγόμενες "λαϊκές συναυλίες" με το συγκρότημά του για πρώτη φορά σε ανοιχτούς χώρους, θέατρα κ.λ.π. σε όλη την Ελλάδα, σε πόλεις αλλά και σε μικρά χωριά. Στις συναυλίες αυτές συμμετέχουν και έρχονται σ΄επαφή με το κοινό για πρώτη φορά οι ίδιοι οι ποιητές απαγγέλλοντας τα ποιήματά τους.
1962	Ιδρύει τη Μικρή Ορχήστρα Αθηνών (Μ.Ο.Α.) την οποία διευθύνει παρουσιάζοντας συμφωνικά έργα της κλασσικής και προκλασσικής περιόδου (έργα Μπαχ, Βιβάλντι, Χαίντελ, Περγκολέζι κ.ά.) σε όλη την Ελλάδα, σε μια προσπάθεια να εξοικειώσει το ευρύτερο ελληνικό κοινό με τη συμφωνική μουσική. Ανεβαίνει το θεατρικό έργο του "Το τραγούδι του νεκρού αδελφού" αφιερωμένο στην ενότητα του ελληνικού λαού ενώ ακόμα είναι νωπές οι συνέπειες του εμφυλίου πολέμου. Είναι μια πρώτη προσπάθεια να δημιουργήσει μια μουσική τραγωδία βασισμένη στη λαϊκή μουσική. Ηχογραφεί δύο τραγούδια του με την Edith Piaf. Γράφει τη μουσική για το φιλμ του Dassin "Φαίδρα" που με τη Μελίνα Μερκούρη και τον Anthony Perkins γίνεται διεθνής επιτυχία. Κυκλοφορεί απο τις εκδόσεις "Πλειάς" το βιβλίο του "Για την ελληνική Μουσική" με τα κυριώτερα άρθρα του που δημοσιεύθηκαν στον ελληνικό τύπο το 1952 και 1953 και τις κυριώτερες απόψεις του για τη μουσική, για διάφορα έργα του και για τα ελληνικά μουσικά πράγματα.

1963	Δολοφονείται ο βουλευτής της ΕΔΑ Γρηγόρης Λαμπράκης. Ο Θεοδωράκης ιδρύει τη Δημοκρατική Νεολαία Λαμπράκη της οποίας εκλέγεται Πρόεδρος και ξεκινά μια πολιτική-πολιτιστική εκστρατεία. Ιδρύονται πολιτιστικές λέσχες σε όλη την Ελλάδα.
1964	Εκλέγεται βουλευτής της ΕΔΑ και ιδρύει μαζί με άλλους το Πολιτιστικό Κέντρο Πειραιά, που εξελίσσεται σε πυρήνα πολλών πρωτοβουλιών. Πρώτη εκτέλεση του "Άξιον Εστί". Γράφει τη μουσική για την ταινία του Μιχάλη Κακογιάννη "Zorba the Greek" που γίνεται η μεγαλύτερη μέχρι τη στιγμή εκείνη διεθνής του επιτυχία.
1965	Του απονέμεται το Sibelius Prize από Επιτροπή στην οποία συμμετέχουν οι Pablo Casals, Darius Milhaud και Zoltan Kodaly. Πρώτη δισκογραφική συνεργασία με τη Μαρία Φαραντούρη με το "Mauthausen" του Ιάκωβου Καμπανέλλη.
1966	Ιδρύει την Συμφωνική Ορχήστρα Πειραιώς με την οποία διευθύνει έργα κλασσικής και μετακλασσικής μουσικής. Κυκλοφορεί το έργο του "Ρωμιοσύνη" σε ποίηση Γιάννη Ρίτσου και ερμηνεία Γρηγόρη Μπιθικώτση.
1967	Δικτατορία. Περνάει στην παρανομία. Απευθύνει έκκληση προς τον ελληνικό λαό για αντίσταση κατά της χούντας. Λίγο αργότερα ιδρύει μαζί με άλλους το ΠΑΜ, την πρώτη αντιστασιακή οργάνωση στην Ελλάδα και γράφει τα πρώτα τραγούδια αντίστασης. Η μουσική του απαγορεύεται με ειδικό διάταγμα (διάταγμα 13 / 1.6.67 του Οδυσσέα Αγγελή). Σύλληψη, απομόνωση ("Ήλιος και Χρόνος"), Φυλακές Αβέρωφ ("Επιφάνια Αβέρωφ"- πρώτη προσπάθειά του στο είδος "Τραγούδι-Ποταμός").